Cu/Cu2O异质结构的双活性位点实现氨基酸的级联电催化合成

氨基酸是生物体的基本组成单位,在食品、制药和化工等行业有着广泛的应用。生物合成和化学合成是生产氨基酸的两种主要途径。生物发酵是目前最主要的工业化生产方法,但通常需要使用高成本的原料和复杂的纯化工艺。与生物发酵相比,化学合成能大幅降低生产成本,但涉及使用高毒性氰化物和高能耗生产的氨。相比之下,通过电化学C–N偶联将丰富的碳基原料与含氮废物结合,为氨基酸合成提供了一种更高效且环境经济兼顾的策略,该方法可实现环境污染物的同步去除与有机氮化合物的生产。

近日,我们课题组构建了一种Cu/Cu2O异质结构,由硝酸盐与酮酸经级联催化高效合成氨基酸。该复合催化剂能够实现丙氨酸、甘氨酸、亮氨酸和谷氨酸的合成,其中丙氨酸的法拉第效率高达75.78%,产率达478.89 mmol h−1 gcat−1。研究揭示:NO3的还原及C=N键的形成倾向于在Cu0位点进行,而C=N中间体的质子化则易于在邻近的Cu+位点发生。级联催化作用促使反应物与中间体分别选择性吸附于CuCu2O位点,从而协同增强了C–N偶联,提高了氨基酸的产率与选择性。本工作不仅为提高氨基酸合成产率与选择性提供了一条级联催化路径,同时也为高效C–N偶联电催化剂的设计提出了一种新策略。

该研究工作以“Dual Active Sites on Cu/Cu2O Heterostructures for the Cascade Electrocatalytic Synthesis of Amino Acids”为题发表在”Journal of the American Chemical Society”上(J. Am. Chem. Soc.2025147(27)23635-2364210.1021/jacs.5c04649)。第一作者为23级直博生谭晶,通讯作者为施剑林研究员和张玲霞研究员。研究工作得到了国家自然科学基金和上海市科学技术委员会的资助和支持。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c04649