
快速原位活性位点再生以恢复OER活性并显著延长水分解性能
背景
电解水制氢被认为是生产绿色氢气的可持续技术,特别是在可再生能源系统(如水电、风电和太阳能)提供过剩电力的情况下。碱性水电解(AWE)是目前最有效的制氢技术之一,因其无需使用贵金属催化剂,提供了工业水电解的有前景的替代方案。然而,AWE系统中的阳极析氧反应(OER)面临高过电位问题,导致电解过程中能量消耗较大。因此,开发高性能、低成本、非贵金属阳极催化剂至关重要。尽管近年来在AWE阳极催化剂的研究方面取得了显著进展,但这些策略制备的催化剂在长期稳定性方面仍需改进。美国能源部(DOE)设定了2026年AWE催化剂稳定运行80,000小时的目标。
创新点
受生物系统中酶的持续再生机制的启发,研究者提出了一种活性位点再生策略,通过切换阳极溶液,快速且原位恢复OER催化剂的催化活性,从而显著延长电解槽的使用寿命。具体来说,通过在不同溶液中进行原位氧化还原反应和电化学氧化,可以有效再生受损的催化剂及其活性位点,使其催化活性恢复到初始状态。这种再生策略不仅能够快速恢复催化剂的活性,还能在电解槽中实现多次循环再生,保持催化剂的长期稳定性。
论文重要结论
1. **优异的OER性能**:NiFe(S)/NM催化剂表现出卓越的OER性能,在500 mA cm⁻²的电流密度下过电位仅为370 mV,并且在300 mA cm⁻²的工业应用电流密度下稳定运行至少500小时。
2. **快速原位再生**:受损的NiFe(S)/NM催化剂可以在约30分钟内通过切换阳极溶液快速恢复到初始状态,即使经过四次损坏和再生循环,仍能保持90%的初始活性,并在300 mA cm⁻²的电流密度下稳定运行超过80小时。
3. **电解槽性能**:使用再生催化剂的AWE电解槽在初始电压仅为1.58 V的情况下即可达到500 mA cm⁻²的电流密度,与现有最佳碱性水电解技术相当。再生后的电解槽在运行过程中电压仅增加0.03 V,几乎可以忽略不计。
4. **规模化应用**:NiFe(S)/NM催化剂可以从小面积(1 cm²)扩展到大面积(230 cm²),展示了其在工业应用中的可行性。
通过这种活性位点再生策略,研究者成功开发了一种高性能、可再生的碱性OER催化剂,并显著增强了催化剂的长期稳定性,为电解槽的高效运行提供了新的解决方案。
该研究工作以“Rapid and In Situ Active Sites Regeneration for OER Activity Recovery and Greatly Prolonged Water-Splitting Performance”为题发表在”Angew. Chem. Int. Ed”上(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202500303, 10.1002/anie.202500303)。第一作者为21级李勤,导师为施剑林/崔香枝。研究工作得到了国自然和东方英才项目的资助和支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500303