由于具有超高的理论比容量和较低的电化学电位，锂金属一直被看做是商用锂离子电池负极材料的有力竞争者之一。但是在充放电过程中，锂金属会产生巨大的体积变化，使Li表面脆弱的固体电解质界面（SEI）不断破裂再生，从而造成容量的快速衰减。在此过程中，伴生的锂枝晶会不断生长并最终刺穿隔膜，引起电池短路以及安全问题。大量研究表明，抑制锂枝晶生长的有效方式之一是在锂金属表面引入亲锂性合金，通过减少锂的成核势垒实现锂的均匀沉积。但是，在循环过程中锂金属本身巨大的体积变化仍然会使SEI发生破裂，进而导致循环稳定性逐渐变差。

　　

　　针对以上问题，复旦大学余学斌教授和夏广林青年研究员团队通过烷基镁和Li的反应在Li表面原位制备了一层在15 μm左右的树枝状LiMg合金层（Li₃Mg₇@Li）。LiMg合金的亲锂性能诱导Li的均匀沉积和剥离，其枝状结构还能有效地降低局部电流密度，并缓冲电极的体积变化。因此，通过枝状结构LiMg合金层的修饰，锂金属电池的循环稳定性得到了大幅提升。相关结果发表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.202009712）上。

　　研究结果表明，表面的LiMg合金层有着良好的亲锂性，能够有效地降低成核势垒，促进Li的均匀沉积和剥离，抑制锂枝晶生长。其树枝状的结构还能有效地降低局部电流密度和缓冲体积变化，进一步提升电极的循环稳定性。更为重要的是，在循环充放电过程中，LiMg合金中的Mg会自发向锂金属的下方迁移，有利于提高循环过程中LiMg合金在整个电极中的均匀性，从而提升了锂金属电极的深度Li沉积/剥离性能。在对称电池测试中，改性后的锂金属电极在0.5 mA cm^-2，1 mA h cm^-2条件下能以8 mV的过电位稳定循环2200 h，在1 mA cm^-2，10 mA h cm^-2条件下能稳定循环900 h。改性后的锂金属电极与S匹配组成的全电池（Li₃Mg₇@Li//S）在2 C电流密度下可以稳定循环500圈，容量保持率接近80%。

　　上述研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金杰出青年基金、面上和青年项目以及上海市东方学者等项目的支持。

　　文章来源：materialsviewschina

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