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上海硅酸盐所在Advanced Materials发表晶格应变工程调控氧析出电催化剂综述文章
发布时间: 2023-03-07 15:04 | 【 【打印】【关闭】

  金属-空气电池和水分解技术的能量效率受到非均相氧析出反应(OER)中多电子转移机制的严重制约,而缓慢OER动力学引起的高过电位已成为最重要的科学挑战之一。因此,研究人员通过调整纳米催化剂的表面物理化学性质来实现电催化剂的高活性、高选择性和稳定性。晶格应变工程作为调整金属位点的电子和几何构型的有效策略,在调节催化表面与吸附物分子的相互作用方面起着关键的作用。将d-带中心定义为结构-活性关系的描述符,可以系统性地解释最先进的电催化剂内部应变效应做出的特别贡献。 

  近期,中国科学院上海硅酸盐研究所张涛研究员团队综述了OER的基本原理和应变催化剂的进展,并列举了创新性的应变触发策略,特别强调了晶格应变的精确调节和最佳活性之间的反馈机制。随后,对具有不同属性的电催化剂的调控进行了分类,并讨论了晶格应变工程实用化中遇到的障碍,最后对这一新兴领域的未来研究方向进行了展望。 

  根据萨巴蒂尔原理的火山图演化,理想催化剂应具有既不太高也不太低的反应物和中间物吸附能。作为经典的非均相电催化反应,中间产物在固--气三相反应界面的迁移涉及到多个质子和电子转移,这意味着催化活性与界面电子耦合有关。鉴于此,研究人员通过Bronsted-Evans-PolanyiBEP)行为来研究电催化和描述符之间的线性关系。此外,基于d-带理论揭示的描述符和内在活性的热力学体系中,吸附能作为表征电催化活性的有效参数,可以直观地反应纳米晶体的内在理化特性,如d-带中和eg轨道占有率。因此,通过催化剂表面电子构型的微调可以实现电催化性能的精准调控。在此,作者全面介绍了OER中各类晶格应变工程的最新成果,并总结了应变效应的理论计算和建模,以及实验进展。 

  晶格应变作为材料最基本的物理化学特性之一,在电催化中表现出出人意料的功能。一般来说,晶格应变被定义为纳米材料晶格中原子间平衡间距的偏差。应变(ε)被计算为晶格参数(astrained)与未受约束的原始参数(aoriginal)的归一化变化:(ε) = ((astrained - aoriginal) / aoriginal) × 100 (%) ,上述方程可用于准确评估纳米催化剂内部或表面发生的压缩/拉伸应变强度。 

  最后,作者总结了近年来报道的晶格应变工程和OER之间的构-效关系,包括多种引入策略、不同种类催化剂的定制以及应变效应的特征和反馈机制理解。这些研究在OER催化剂设计方面取得了突破性进展,同时也展望了应变策略在ORRHERNRRCO2RR等能源转换和电催化领域中的应用前景,为设计兼具高效和耐久性的电催化剂提供了理论指导。 

  该成果以“Lattice-Strain Engineering for Heterogeneous Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction”为题发表在Advanced Materials, DOI: 10.1002/adma.202209876。论文第一作者为上海硅酸盐所在读博士生候志前,通讯作者为张涛研究员。相关研究工作得到国家高层次人才专项支持计划、国家自然科学基金和上海市科委等项目的资助和支持。 

  文章链接: 

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209876

图1.(a)OER与应变基本机制的理解;(b)晶格应变诱导策略;(c)经典晶格应变型电催化剂;(d)晶格应变表征技术

图2. 构建应变催化剂的常规元素

3.a)加深对应变/OER反应机制的理解;b)先进的多维原子运动监测技术;(c)加强应变效应与其他效应的解耦技术;(d)应变催化剂的规模化制备

    

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