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上海硅酸盐所在含氧阴离子调控催化位点配位环境研究中取得新进展
发布时间: 2022-06-14 20:05 | 【 【打印】【关闭】

  为实现零碳经济,设计高效、低成本的阳极催化剂是实现电解水绿色制氢和生物质电氧化升级的关键。由于固有的氧化还原特性,镍基非贵金属电催化剂被认为是潜在的候选者,但对镍位点配位环境的活性调控机制仍然缺乏深入理解。 

  近日,中国科学院上海硅酸盐研究所王家成研究员团队在前期研究中发现磷酸根阴离子可有效调控镍位点的电子结构,增强镍氧共价性,提升其析氧活性(Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 3773-3780; VIP)。在此基础上,该团队首次提出了含氧阴离子调控镍基电催化剂配位环境的设计理念,揭示了含氧阴离子在甲醇氧化反应中的不同作用机制。该工作通过对镍基类金属(NiPxNiSxNiSex)进行阳极电化学氧化,原位构建具有不同含氧阴离子配位的无定形羟基氧化镍(NiOOH-TOx)。研究表明,NiOOH-POx 显示出最优的局部配位环境,提高了Ni位点对甲醇选择性氧化成甲酸盐的电催化活性。实验和理论计算结果表明,NiOOH-POx具有最优的OH*和甲醇吸附能力,含氧阴离子POx优化了Ni位点的d带中心,有效提升了电催化活性。该研究为通过含氧阴离子调节活性中心配位环境以促进有机分子电转化提供了新的观点。相关研究成果发表在国际期刊Nature Communications, 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-30670-4 

  论文第一作者为上海硅酸盐所和北京工业大学联培博士研究生李善霖,苏州科技大学马汝广教授为共同第一作者,通讯作者为王家成研究员。北京工业大学刘丹敏研究员,卢岳副研究员等为该研究提供了大力支持。研究工作得到了国家自然科学基金面上项目、重大研究计划培育项目和上海市优秀学术带头人等项目的资助和支持。 

  相关链接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-30670-4

构筑不同含氧酸阴离子调控的Ni活性位点及其电催化甲醇氧化性能

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