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上海硅酸盐所在热磁制冷材料研究中取得重要进展

发布时间: 2023-08-31 10:04 | 【 【打印】【关闭】

  低温制冷技术对量子态探索、太空探测和超导材料等领域的研究至关重要。基于埃廷豪森效应的热磁制冷是一种低温固态制冷技术,在垂直磁场和纵向电流共同作用下,电子和空穴沿相同方向偏转,在材料中产生横向温度梯度,具有控温精确、体积小、无振动、无噪音等优点。不同于基于佩尔捷效应的热电制冷对窄带隙半导体材料的要求,具有零带隙或负带隙的半金属材料和更窄带隙的半导体是理想的热磁制冷材料。虽然埃廷豪森效应早在1886年即被发现,但是长期以来其研究局限于Bi-Sb合金等少数几种半导体材料,发展非常缓慢。近年来拓扑半金属领域的蓬勃发展,为埃廷豪森效应的研究提供了众多的备选材料,从中发现具有高能斯特功率因子和高能斯特优值的材料成为了当前该领域的研究热点。  

  近日,中国科学院上海硅酸盐研究所仇鹏飞研究员、史迅研究员和陈立东研究员与美国布鲁克海文国家实验室李强教授合作,发现狄拉克半金属NbSb2单晶在25 K5 T磁场下能斯特功率因子和能斯特优值分别高达3800 10-4 W m-1 K-271 10-4 K-1,多晶在28 K9 T磁场下能斯特功率因子和能斯特优值分别高达1269 10-4 W m-1 K-228 10-4 K-1,远高于大部分已报道的热电/热磁材料。相关成果分别以“Colossal Nernst power factor in topological semimetal NbSb2”和“A giant Nernst power factor and figure-of-merit in polycrystalline NbSb2 for Ettingshausen refrigeration”为题发表于Nature CommunicationsEnergy & Environmental Science杂志。上海硅酸盐所博士生李鹏为论文第一作者。  

  NbSb2具有单斜结构,空间群为C2/m。电子能带结构计算表明NbSb2是一个半金属,价带和导带重叠约350 meV,具有线性色散的狄拉克带。费米面计算表明NbSb2在第一布里渊区具有两个大小相近的电子口袋和空穴口袋,可以有效增强埃廷豪森效应。研究人员分别通过化学气相输运法和固相反应法制备了NbSb2单晶和多晶,并对其在磁场下的低温电热输运性质进行了精细测量。在5K和9T磁场下,NbSb2单晶磁阻为1.3 105%,多晶磁阻为3.3 104%。通过测量磁阻率随磁场角度的变化,发现低温下单晶电输运存在明显的各向异性,(200)面内的磁阻小于其它大多数面内的磁阻,而多晶的各向异性不明显。NbSb2单晶的能斯特热电势最高达616 V K-1,能斯特功率因子最高达3800 10-4 W m-1 K-2,能斯特优值最高达71 10-4 K-1,均显著高于大部分已报道的热电/热磁材料。NbSb2多晶的能斯特热电势最高达396 V K-1,能斯特功率因子最高达1269 10-4 W m-1 K-2,能斯特优值最高达28 10-4 K-1,均为已报道多晶热磁材料中的最高值。特别是,NbSb2高的能斯特功率因子出现在5 K-30 K,弥补了液氮沸点以下高性能热电/热磁制冷材料稀少的不足。 

  基于测量的电输运性质和双载流子模型分析,我们获得了NbSb2单晶和多晶的电子和空穴的浓度和迁移率。NbSb2的电子和空穴浓度,电子和空穴迁移率均非常接近,这导致其能斯特热电势随磁场增加单调增加。与此同时,NbSb2电子迁移率和空穴迁移率高达104 cm2 V-1 s-1量级,导致了大的能斯特热电势和高的纵向电导率。此外,NbSb2低温显著的声子曳引效应导致其泽贝克热电势反常增大。对于NbSb2单晶,25 K时声子曳引效应贡献的电子和空穴泽贝克热电势分别为75 V K-1193 V K-1,远高于载流子扩散的贡献。对于NbSb2多晶,由于晶界散射缩短了长波声子的弛豫时间,声子曳引效应对电子和空穴泽贝克热电势的贡献有所减弱,但仍显著高于载流子扩散的贡献。上述因素共同导致了NbSb2低温巨大的能斯特功率因子和能斯特优值。  

  该研究得到了国家自然科学基金和上海科委的资助和支持。  

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-35289-z

https://doi.org/10.1039/D3EE01450A 

 (a) 佩尔捷效应和埃廷豪森效应示意图。(b-c) NbSb2单晶和多晶的能斯特优值和能斯特功率因子。


NbSb2单晶和多晶的电输运性能比较